Ziel dieser Arbeit war es, hochangeregte Triplettzustände des astrophysikalisch wichtigen CO-Moleküls zu untersuchen. Mit Hilfe eines Vierwellen-Mischprozesses erzeugte, durchstimmbare Vakuum-UV-Strahlung wurde zur Anregung des X1Sigma -> a'3Sigma (0->14)-Übergangs verwendet. Durch Anregung mit einem oder zwei weiteren Photonen im sichtbaren Spektralbereich konnten Triplettzustände im Bereich zwischen 86000 und 94000 cm sowie zwischen 105400 und 113000 cm-1 untersucht werden. Die hohe Zustandsselektivität der Anregung, die es erlaubt, einzelne rovibronische Niveaus in den Zwischenzuständen zu bevölkern, vereinfacht die Spektren wesentlich und ermöglicht in vielen Fällen eine rasche Identifizierung der beobachteten Linien. Neben der Aufklärung der Identität des j3Sigma-Zustands konnten der bisher unbekannte k3Pi-Valenzzustand sowie np-, nd- und nf-Rydbergserien im Bereich von n=4...9 analysiert werden. Die Behandlung der Drehimpuls-Umkopplung im Rahmen der sog. langreichweitigen Wechselwirkung zeigt für die np-Serien gute Resultate, hingegen sind die nd- und nf-Serien deutlich gestört. In einigen Fällen wurden zusätzliche lokale Störungen beobachtet. Um die beobachteten Zustände global durch einen kleinen Satz von Parametern zu beschreiben, wurden erste Rechnungen im Rahmen der Vielkanal-Quantendefekttheorie begonnen.